【学术论文】氯化胆碱基低共熔剂(DESs)高效催化CO2环加成反应的研究

作者:吕宏缨时间:2018-11-06点击数:

 随着现代工业的快速发展,大量的煤炭、石油、天然气等不可再生碳资源的过度使用使化石能源日益匮乏,碳源危机日益逼近。另一方面,化石燃料的燃烧产生大量CO2,也迫切需要人们开发高效的CO2转化技术,将大气中的CO2转化为新的碳资源。因此,CO2不仅是主要的温室气体,还是一种储量丰富、无毒、性质稳定的C1资源,将CO2通过化学方法转化为高附加值的产品,不仅提高了CO2利用率,还降低了CO2对环境的危害,符合绿色化学的要求。

 碳酸丙烯酯是一种性能优良的有机溶剂,也是一种重要的化学中间体,是合成碳酸二甲酯、聚碳酸酯和聚氨酯等高附加值化学品的主要原料,还可用作增塑剂、分散剂和电解液等。由于碳酸丙烯酯应用广泛,其需求量也随之增加。当前,碳酸丙烯酯的合成方法主要采用CO2和环氧丙烷环加成的方法,常用的催化剂包括碱金属、季铵盐、季膦盐、离子交换树脂和离子液体等,虽然已经取得了一定的成果,但还是存在反应条件苛刻(需要在高温、高压下进行)、催化剂活性低和成本较高等问题。发展绿色环保、条件温和、合成方法简便的新催化体系用于环加成反应仍然需要不断的努力与尝试。

 近日,我院吕宏缨教授团队在Chemical Communications上发表了一篇封面论文,该研究设计并合成了氯化胆碱-聚乙二醇200低共熔剂(DESs),将其作为催化剂用于合成碳酸丙烯酯,在无溶剂和助剂的条件下以较为理想的产率得到了碳酸丙烯酯,为碳酸丙烯酯的合成提供了一种新的思路。文章的第一作者是硕士研究生吴凯。

 众所周知,DESs是由两种或三种物质通过分子间氢键相互缔合熔融而形成的稳定溶剂,通过选择合适的氢键供体与氢键受体,调节其比例,可以改变DESs的物理性质,如熔点、粘度、密度、导电性能等。DESs作为一种可以替代传统溶剂和离子液体的新型绿色溶剂,已引起学术界及工业界的高度重视,并在分离过程、功能材料合成、电化学和化学反应等领域表现出良好的应用前景。随着研究工作的深入,DESs对于CO2综合利用的研究正在由CO2捕获与分离逐步向以CO2为C1资源,催化转化CO2生成高附加值产品的方向转变。

 该研究将氯化胆碱和聚乙二醇200作为氢键受体和氢键供体合成DESs,以红外光谱、核磁共振氢谱和热重分析等方式对氯化胆碱-聚乙二醇200 DESs进行表征,证明两种组分通过氢键相互作用结合形成了DESs。该DESs在合成碳酸丙烯酯的反应中表现出良好的催化活性和稳定性,最高得到98.5%的碳酸丙烯酯产率,并且对于其它类型的环氧化合物也具有一定的适用性,重复使用5次后催化活性无明显下降。


吕宏缨教授简介

 吕宏缨,烟台大学教授,硕士生导师;2007年于中科院大连化学物理研究所获得博士学位;主要研究方向为柴油的氧化脱硫、CO2的催化转化、低共熔剂的制备及其在催化反应中的应用、多酸催化、生物质的氧化及加氢;已在J. Catal.、Chem. Commun.、Green Chem.、Appl. Catal. B-Environ.、Appl. Catal.、A-Gen.、J. Hazard. Mater.、Chem. Eng. J.、Chin. J. Catal. 等国际期刊上发表多篇研究论文。


   科研思路分析


Q:为什么选择氯化胆碱和聚乙二醇作为合成DESs的组分?

A:根据DESs的合成机理与绿色化学的原则,优先选择廉价易得、环境友好的绿色材料。氯化胆碱是一种常用易得的饲料添加剂,同时也常作为氢键受体用于合成DESs。此外,氯化胆碱中的Cl-可以取代助剂中的卤素离子促进环加成反应。同时,聚乙二醇是一种无毒、稳定、廉价易得的聚合物,可以作为氢键供体制备DESs。更重要的是,聚乙二醇是一种亲CO2的材料,可以有效吸附CO2。在聚乙二醇吸附CO2的过程中,其粘性降低,气液交换速率增加,可以促进反应体系对CO2的吸附,从而加速反应进行。


Q:该研究成果对其他研究有什么借鉴意义?

A:目前,DESs的研究与应用日益增多,特别是在化学反应中作为绿色溶剂和催化剂已经得到广泛的应用,但是将其用于CO2环加成反应的研究并不多见。随着人们对DESs研究的不断深入,可设计性强与廉价的优势愈发体现出来,人们可以通过改变DESs的组分实现对其性能的部分调控,从而设计出相应的DESs并用于所需的反应中。在该研究中,所使用的氯化胆碱/聚乙二醇200低共熔剂就在合成碳酸丙烯酯的反应中发挥出良好的催化活性,得到较为理想的结果。该研究为CO2的综合利用提供了新的思路,对丰富和发展DESs化学以及将其拓展到其它催化应用领域也具有一定的推动作用。



 

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